煤中硫的热转化迁移行为电子书

内容提要

前言

第1章 综述

1.1 我国能源结构概况

1.1.1 我国煤炭资源的特点及其现状

1.1.2 我国各地方煤特点

1.2 煤中硫的存在形式

1.3 煤中硫的测定

1.3.1 煤中总硫的测定

1.3.2 硫酸盐硫的测定

1.3.3 硫铁矿硫的测定

1.3.4 有机硫的测定

1.4 煤中硫热解转化过程中的析出规律

1.4.1 煤的脱硫

1.4.2 煤的热解

1.4.3 煤热解过程中的硫迁移

1.4.4 含硫模型化合物热解过程中的硫迁移

1.4.4.1 脂肪类含硫化合物的热解迁移行为

1.4.4.2 芳香类含硫模型化合物的热解迁移行为

1.4.4.3 噻吩类含硫模型化合物的热解迁移行为

1.4.4.4 有机磺酸盐模型化合物的热解迁移行为

1.4.4.5 黄铁矿硫在热解过程中的迁移行为

1.4.4.6 无机硫酸盐在热解过程中的迁移行为

1.5 热解脱硫的影响因素

1.5.1 煤自身的因素

1.5.1.1 煤阶的影响

1.5.1.2 煤中矿物质的影响

1.5.2 金属氧化物对硫化物的影响

1.5.3 反应条件的影响

1.5.3.1 温度的影响

1.5.3.2 压力的影响

1.5.3.3 停留时间的影响

1.5.3.4 加热速率的影响

1.5.3.5 反应器的影响

1.5.3.6 气氛的影响

参考文献

第2章 XPS法研究煤热解过程中硫的迁移行为

2.1 实验部分

2.1.1 煤样的选取及样品分析

2.1.2 实验装置及分析方法

2.1.2.1 热解实验装置及方法

2.1.2.2 硫的测定方法

2.1.2.3 XPS测定

2.1.2.4 气体分析

2.2 结果与讨论

2.2.1 煤样XPS分析

2.2.2 热解条件对硫迁移的影响

2.2.2.1 温度对硫迁移的影响

2.2.2.2 升温速率对硫迁移的影响

2.2.2.3 反应气氛对硫迁移的影响

2.2.3 热解过程中硫的不均匀性分布的变化

2.4 本章小结

参考文献

第3章 AP-TPR-MS考察硫在热解过程中的变迁行为

3.1 实验部分

3.1.1 样品的选取及样品分析

3.1.2 实验装置及分析方法

3.1.2.1 热解实验装置及方法

3.1.2.2 AP-TPR-MS实验方法

3.2 结果与讨论

3.2.1 煤样的AP-TPR-MS分析

3.2.2 温度对硫在不同气氛下热解过程中变迁的影响

3.2.2.1 氮气气氛下温度的影响

3.2.2.2 合成气气氛下温度的影响

3.2.2.3 1% O2-N2气氛下温度的影响

3.2.3 气氛对硫在热解过程中变迁的影响

3.3 本章小结

参考文献

第4章 PY-MS研究含硫模型化合物热解过程中硫的迁移行为

4.1 模型化合物的担载研究

4.1.1 实验原理

4.1.1.1 定硫仪原理

4.1.1.2 实验仪器与试剂

4.1.2 实验部分

4.1.2.1 载体的选择与样品的制备

4.1.2.2 样品的测定

4.1.2.3 BET的测定

4.1.3 模型化合物燃烧行为的研究结果与讨论

4.1.3.1 载体种类的影响

4.1.3.2 溶剂种类的影响

4.1.3.3 溶剂用量的影响

4.1.3.4 超声波振荡时间对担载率和吸附率的影响

4.2 模型化合物的硫释放行为的研究

4.2.1 实验部分

4.2.1.1 实验装置

4.2.1.2 样品的制备

4.2.1.3 TG-MS（热重质谱联用）

4.2.1.4 Py-GC（热解气相色谱联用）

4.2.2 结果与讨论

4.2.2.1 模型化合物分析

4.2.2.2 惰性气氛下的硫的释放行为的研究

4.2.2.3 氧化性气氛硫迁移行为

4.3 模型化合物CO2气氛下热解过程硫释放行为研究

4.3.1 实验部分

4.3.1.1 样品

4.3.1.2 实验装置及分析方法

4.3.2 结果与讨论

4.3.2.1 硫醇与硫醚类模型化合物热解行为

4.3.2.2 噻吩类模型化合物热解行为

4.4 本章小结

参考文献

第5章 XANES研究黄铁矿在不同气氛下的热解迁移行为

5.1 实验部分

5.1.1 样品

5.1.2 实验装置及分析方法

5.2 结果与讨论

5.2.1 黄铁矿在Ar气氛下热解硫迁移行为

5.2.2 黄铁矿在CO2气氛下热解硫迁移行为

5.2.3 黄铁矿在3% O2气氛下热解硫迁移行为

5.3 本章小结

参考文献

第6章 PY-MS和XANES法研究煤热解过程中硫的迁移行为

6.1 热解气氛CO2浓度对煤热解过程中硫迁移的影响

6.1.1 实验部分

6.1.1.1 样品

6.1.1.2 FTIR分析

6.1.1.3 热解-质谱（Py-MS）实验装置及方法

6.1.1.4 热解-气相色谱（Py-GC）实验

6.1.1.5 S K-edge XANES分析

6.1.2 结果与讨论

6.1.2.1 不同浓度CO2气氛对脱硫率的影响

6.1.2.2 不同浓度CO2气氛下热解过程中硫的产物分布及释放行为

6.1.2.3 不同浓度CO2气氛对热解过程中硫逸出的影响

6.1.2.4 S K-edge XANES研究煤热解过程中焦中硫的变迁与转化

6.2 纯CO2气氛下热解温度对煤热解过程硫迁移的影响

6.2.1 实验部分

6.2.2 结果与讨论

6.2.2.1 纯CO2气氛下热解温度对脱硫率的影响

6.2.2.2 纯CO2气氛下热解温度对硫产物分布及释放行为的影响

6.2.2.3 S K-edge XANES研究热解温度对硫变迁与转化的影响

6.3 3% O2-Ar气氛对煤热解过程硫迁移的影响

6.3.1 实验部分

6.3.2 结果与讨论

6.3.2.1 3% O2-Ar气氛对煤热解脱硫率的影响

6.3.2.2 3% O2-Ar气氛对煤热解过程时硫的产物分布的影响

6.3.2.3 3% O2-Ar气氛对煤热解过程中含硫气体逸出的影响（Py-GC）

6.3.2.4 S K-edge XANES研究3% O2-Ar气氛下煤热解时硫的变迁与转化

6.4 本章小结

参考文献

第7章 噻吩类模型化合物在惰性和氧化性气氛下脱硫机理的理论研究

7.1 理论计算方法

7.1.1 几何优化和能量计算

7.1.2 速率常数计算

7.1.3 MBO键级分析

7.2 惰性气氛2-甲基噻吩（2-MT）的脱硫机理

7.2.1 分子性质分析

7.2.1.1 2-甲基噻吩（2-MT）的键解离焓（BDE）

7.2.1.2 2-MT的ESP和ACID分析

7.2.1.3 2-MT的电荷分析

7.2.1.4 2-MT的HOMO和LUMO轨道成分分析

7.2.2 惰性气氛下2-MT的热解脱硫机理

7.2.3 惰性气氛下各反应途径热解过程的热力学分析

7.3 噻吩和苯并噻吩的脱硫机理

7.3.1 噻吩、苯并噻吩+H2反应的脱硫机理

7.3.2 噻吩、苯并噻吩的Diels-Alder反应脱硫机理

7.3.3 氧化性气氛噻吩、苯并噻吩的脱硫机理

7.3.3.1 噻吩、苯并噻吩+O2反应的脱硫机理

7.3.3.2 噻吩、苯并噻吩+O2+·OH反应的脱硫机理

7.3.3.3 噻吩砜、苯并噻吩砜的Diels-Alder脱硫机理

7.3.3.4 速率常数

7.3.3.5 热力学参数

7.4 本章小结

参考文献